Science发文！郭彦炳教授团队在多相催化活性位点新理论研究方面取得重大突破

华大在线讯（通讯员 化轩）4月3日，化学学院郭彦炳教授团队与劳伦斯伯克利国家实验室Ji Su研究员、Miquel Salmeron教授、David Prendergast研究员课题组及大连理工大学刘家旭教授课题组合作在国际期刊《科学》（Science）在线发表了题为“高效、选择性氧化催化剂中氢化Pt-Ce-H位点的形成”（Formation of hydrided Pt-Ce-H sites in efficient, selective oxidation catalysts）的研究论文。

该研究提出了氧化催化剂高活性、高选择性调控新机制，发展了氢化位点形成与催化新理论，不仅在原子尺度深化了对多相催化剂活性位点、催化性能与反应机制的理解，还为高效环境与能源催化剂的设计提供了新思路。郭彦炳教授为共同通讯作者，团队博士研究生张碧滦为共同第一作者。

负载型金属催化剂在能源、环境和现代化学化工领域有着广泛的应用。识别并调控催化剂活性位点的结构、物理及化学性质一直是催化科学的核心挑战，对高效催化剂的设计与开发具有重要指导意义。

图1为Pt²⁺-Ce³⁺H^δ-氢化活性位点形成机制

针对上述科学难题，郭彦炳教授团队与国际多学科交叉研究团队合作，自2020年开始，历时五年，结合原位X射线光电子能谱与原位中子散射谱等先进的表征手段和理论模拟，突破认识瓶颈，揭示了新型氢化活性位点的形成过程（图1）与高效反应机制（图2）。该研究以单原子铂/二氧化铈（Pt₁/CeO₂）作为模型催化剂，发现其在特定的氢气活化条件下，金属单原子Pt与CeO₂载体相互作用可形成具有几何与电子限域效应的Pt²⁺-Ce³⁺对位点，进而形成负氢（H^δ-）与Ce³⁺稳定配位的新型氢化对位点（Pt²⁺-Ce³⁺H^δ-），其催化性能显著优于传统单原子位点催化剂，一氧化碳（CO）催化氧化活性提升超9倍，丙烷氧化脱氢选择性提升超2倍，展现出卓越的反应效率与选择性，在环境与能源催化领域具有潜在广泛应用前景。该研究所揭示的新型活性位点实现了H^δ-介导的高活性富电子羟基的精准构筑，有效提升了氧物种的反应活性与选择性。 此外，H^δ-作为关键活性中心，可在催化循环中高效再生与反应，赋予催化体系优异的长效稳定性。

图2为Pt²⁺-Ce³⁺H^δ-氢化活性位点示意图及H^δ-介导的高效催化机制

近年来，郭彦炳教授团队一直致力于大气污染（如可挥发性有机化合物、CO等）控制化学领域研究。近五年，以通讯作者在国际权威期刊Science（1篇）、JACS（2篇）、PNAS（1篇）、Nat. Commun.（2篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（4篇）、 ES&T（8篇）等期刊发表论文40余篇，为大气污染控制与催化净化技术创新提供了理论支撑。

论文链接： https://www.science.org/doi/10.1126/science.adv0735

（审读人：徐芬）